Metal nanopartikül formunda aktif merkeze sahip monodispers-gözenekli oksidasyon katalizörlerinin sentezi ve benzil alkol oksidasyonunda kullanımı
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Hacettepe Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2019
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: SERAP ULU
Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Süleyman Ali Tuncel
Eş Danışman: Kadriye Özlem Hamaloğlu
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Tez kapsamında, benzil alkol oksidasyonunda kullanılmak üzere metal nanopartikül aktif merkezli eş boyutlu-gözenekli oksidasyon katalizörleri geliştirilmiştir. Öncelikle destek malzemesi olarak kullanılacak olan eş boyutlu-gözenekli CeO2 mikroküreler sol-jel kalıplama yöntemi ile sentezlenmiştir. Yapılan türevlendirmelerin ardından CeO2 mikrokürelere oksidasyon potansiyeli olan Pd nanopartiküllerin immobilizasyonu gerçekleştirilmiştir. Son kısımda ise Pd nanopartikül immobilize edilmiş CeO2 mikrokürelerin benzil alkol oksidasyonunda katalizör olarak kullanılabilirliği incelenmiştir. Sentezlenen katalizörün boy dağılımı ve morfolojisi taramalı elektron mikroskobu (SEM) ile alınan görüntülerle, Pd nanopartiküllerin boyutu ve morfolojisi ise geçirimli elektron mikroskobu (TEM) ile alınan görüntülerle belirlenmiştir. Gözenek boyutu ve özgül yüzey alanları azot adsorpsiyon/desorpsiyon deneyleriyle (BET) ölçülmüştür. X-ışınları kırınım spektroskopisi (XRD) analizi yardımıyla kristal yapı hakkında bilgi edinilmiştir. Enerji saçılımlı X-ışını spektroskopisi (EDX) analizi ile yüzey bileşimleri analiz edilmiştir. Benzil alkol oksidasyon deneylerinde destek malzemesinin gözeneklilik özelliklerinin, Pd nanopartiküllerin immobilizasyon şeklinin, Pd miktarının, katalizör miktarının, başlagıç benzil alkol ve oksidasyon ajanı derişimlerinin katalitik performans üzerindeki etkileri incelenmiştir. Yapılan deneyler sonucunda en yüksek katalitik aktiviteye sahip olan katalizörün 550 °C kalsine edilmiş CeO2 mikroküreler ile, türevlendirilmede polietilenimin (PEI) kullanılarak, ve ağırlıkça %10 Pd nanopartikül yüklemesi ile sentezlendiği bulunmuştur (Pd@PEI@CeO2). Bu katalizörle yapılan benzil alkol oksidasyon deneyleri sonucunda en yüksek % 84,78 benzil alkol dönüşümü ve % 91,91 benzaldehit seçiciliği elde edilmiştir. Tez kapsamında son olarak Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) katalizörünün tekrar kullanılabilirliği test edilmiştir. Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) katalizörü ile art arda yapılan 5 deney sonunda benzil alkol dönüşümü % 78,23 ve benzaldehit seçiciliği % 83,24 olmuştur. Bu sonuçlar, geliştirilen katalizörün benzil alkol oksidasyonunu yüksek dönüşüm ve yüksek seçicilikle gerçekleştirdiğini ve tekrar kullanılabilirliğini göstermektedir.