Grafen esaslı yeşil nanokompozitlerin hazırlanması, karakterizasyonu ve çeşitli uygulamalarda kullanılması


Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Hacettepe Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya A.B.D., Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2019

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: ESRA KILIÇ

Danışman: Nursel Pekel Bayramgil

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Karbon elementinin tek atom kalınlığında iki boyutlu (2D) allotropu olan grafen, 21. yüzyılın egzotik malzemesi olarak ortaya çıkmış ve olağanüstü termal, optik, elektriksel ve mekanik özellikleri sayesinde dünya çapında hızla yükselen bir yıldız olmuştur. Sahip olduğu yüksek kristalin doğası ve mükemmel özellikleri sayesinde grafen ve türevleri, başta malzeme bilimi olmak üzere fen ve mühendislik alanlarında artan ilgiyle çalışılmaktadır. Ayrıca çeşitli polimer matrislerinde dağılabilme yeteneği sayesinde grafenin keşfi ile yeni bir polimer nanokompozit sınıfı elde edilmiştir. Tez kapsamında yapılan çalışmada, suyun çözücü olarak kullanıldığı, çözücü buharlaştırma yöntemi ile basit ve düşük maliyetli, selüloz/grafen esaslı doğa dostu "yeşil" nanokompozit filmler hazırlanmıştır. Bu amaçla, takviye malzemesi olarak kullanılan orijinal (nano) grafen, hidrofobik özellikte olup ticari olarak temin edilmiştir. Matris olarak selüloz türevi doğal polimerler olan, 2-hidroksietil selüloz (2-HEC), sodyum karboksimetil selüloz (Na-CMC) ve hidroksipropil metil selüloz (HPMC) kullanılmıştır. İlk aşamada, selüloz matrislerle karışabilirliğini sağlamak amacıyla orijinal grafen, HCl ve HNO3 ile modifiye edilmiştir. Modifiye grafen nanopulcuklar takviye faz olarak kullanılarak, selüloz filmler elde edilmiştir. Çalışmanın ikinci aşamasında, grafene heteroatom katkılamak amacıyla borik asit (H3BO3) kullanılmış ve asit modifiye grafen numuneler bor atomu ile katkılanmıştır. Elde edilen bor katkılı asit modifiye grafen numuneler ile selüloz nanokompozit filmler hazırlanmıştır. FT-IR, XRD, SEM-EDX, Raman Spektroskopisi, TGA/DTG, DSC, Mekanik Test ve AFM yöntemleri kullanılarak karakterizasyon çalışmaları yapılmıştır. Çalışmanın son aşamasında, HNO3 modifiye ve H3BO3 katkılı HNO3 modifiye grafen numuneler kullanılarak hazırlanan selüloz/grafen nanokompozit filmler için uygulama alanına yönelik çalışmalar yapılmıştır. Bu kapsamda, kemoterapi tedavilerinde kullanılan bir ilaç olan doksorubisin (DOXO) kullanılarak kontrollü ilaç salım testleri ve nanokompozit filmlerin elektriksel iletkenliklerini araştırmak amacıyla iki-nokta prop iletkenlik sistemi kullanılarak iletkenlik testleri yapılmıştır. Genel olarak elde edilen sonuçlar, HCl ve HNO3 modifikasyonu ve H3BO3 katkısından sonra grafenin temel yapısının korunduğunu göstermektedir. FT-IR, XRD ve Raman Spektroskopisi sonuçlarında, asit modifikasyonu ile grafen tabakası kenarlarında fonksiyonel uçlar (hidroksil grubu, –OH) oluşturularak grafene hidrofilik özellik kazandırıldığı ve bor atomu katkısı ile grafenin örgü yapısında, düzenli olarak istiflenmiş karbon atomları ile bor atomlarının yer değiştirdiği görülmüştür. SEM ve AFM yöntemleri ile yapılan morfoloji çalışmaları da grafene bor atomu katkısını doğrulamıştır. TGA/DTG, DSC ve Mekanik Test çalışmaları sonucunda, selüloz matrislerine HNO3 modifiye ve bor katkılı HNO3 modifiye grafen ilavesi sonucunda elde edilen nanokompozit filmlerin orijinal selüloz filmine kıyasla, termal olarak daha kararlı ve mekanik olarak daha mukavemetli oldukları gözlenmiştir. Elektriksel iletkenlik testleri, asit modifiye ve bor katkılı asit modifiye grafenin, selülozun yalıtkan yapısında iletken ağlar oluşmasına katkı sağladığını göstermiştir. Kontrollü ilaç salım deneyleri de bu alanda yapılacak çalışmalar için ümit vericidir. Doğal polimerlerin matris olarak kullanıldığı bu çalışmada, hidrofobik orijinal grafene, asit modifikasyonu ile hidrofilik özellikler kazandırılmıştır. Asit modifiye grafene bor katkısı yapılarak grafenin özelliklerinde değişiklikler sağlanmıştır. Elde edilen nanokompozit malzemeler, alternatif uygulama alanlarında yenilik sağlayacak potansiyele sahiptir. Anahtar Kelimeler: Grafen, 2-HEC, Na-CMC, HPMC, Asit modifikasyonu, Bor katkısı, Nanokompozit filmler.