Grafit elektrot üzerinde elektropolimerizasyon ile polianilin kopolimerlerinin sentezi, karakterizasyonu ve amperometrik biyosensör olarak uygulaması
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Hacettepe Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya Mühendisliği A.B.D., Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2011
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: HÜRKAN ÇATALKAYA
Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): SELMA MUTLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Sunulan çalışmada, medyatör türlerinden N,N-Dimetilaminometil ferrosenin (DMAMFc) katalitik olarak yükseltgenmesini nötral ortamda sağlayan ve enzimin kovalent immobilizasyonuna uygun primer amin fonksiyonel gruplu polianilin türevlerinin elektrokimyasal sentezi hedeflenmiştir. Tez kapsamında kopolimerlerin sentezi, karakterizasyonu ve biyosensör olarak uygulaması çalışmaları sunulmuştur.Bu amaçla, farklı oranlarda ortanilik asit (o-ASA) ve 2-aminobenzilamin (2-ABA) içeren sulu çözeltilerin elektrolit olarak perklorik asit varlığında kopolimerizasyonu, döngülü potansiyel taraması (CV) ile grafit elektrot yüzeyinde gerçekleştirilmiştir. Kopolimerlerin elektrokimyasal karakterizasyonu, alınan CV grafikleri ile değerlendirilmiştir. Nötral ortamda DMAMFc'nin redoks reaksiyonlarını katalizleme etkinlikleri de elde edilen CV voltamogramları incelenerek değerlendirilmiştir.Polianilin ile kopolimerlere ait CV voltamogramları karşılaştırıldığında, kopolimerler için birinci redoks prosesine ait pik potansiyelinde anodik, ikinci redoks prosesesine ait pik potansiyelinde ise katodik kayma görülmüştür. Ayrıca, sentez ortamında kullanılan ortanilik asit miktarının artışıyla birlikte, hem kopolimerizasyon hızında hem de elde edilen kopolimer filmlerin katalitik DMAMFc oksidasyon etkinliğinde artış görülmüştür. Ag/AgCl referans elektroda göre, kopolimer film yüzeylerinde DMAMFc'nin yükseltgenme potansiyeli 0.42 V, indirgenme potansiyeli ise 0.30 V olarak belirlenmiştir. Ayrıca elektropolimerizasyon ortamında kullanılan monomer oranlarının bu değerlerde bir değişikliğe neden olmadığı gözlenmiştir.Grafit elektrot yüzeyinde sentezlenen kopolimer filmlere, model enzim olarak glukoz oksidaz (GOx) immobilizasyonu gerçekleştirilerek, glukoz biyosensörü uygulaması yapılmıştır. Kopolimer filmlere adsorplanan DMAMFc miktarlarında, elektropolimerizasyonda kullanılan monomer oranlarının doğrudan etkili olduğu ve glukoza karşı alınan biyosensör cevabını etkilediği gözlenmiştir. Filmlere adsorplanan DMAMFc'in medyatör olarak kullanıldığı biyosensörde glukoza karşı alınan cevaplar 0.40 V potansiyel altında ölçülmüştür. Yüksek oranda ortanilik asit kullanılarak sentezlenen kopolimer film (o-ASA/2-ABA-36:1) ile 10 mM glukoza kadar doğrusal ölçüm aralığı ve 32.8 nA/mM hassasiyet elde edilmiştir. Sistematik bir biçimde 2-aminobenzilamin miktarı arttırılıp ortanilik asit azaltıldığında, doğrusal ölçüm aralığı artarken hassasiyet azalmıştır. o-ASA/2-ABA oranı 3.1:1 iken doğrusal ölçüm aralığı 15 mM glukoz, hassasiyet 8.2 nA/mM ve o-ASA/2-ABA oranı 1.18:1 iken doğrusal ölçüm aralığı 20 mM, hassasiyet 3.5 nA/mM olarak belirlenmiştir.Son olarak hazırlanan kopolimerlerin yüzeyleri AKM, SEM ve ATR/FT-IR teknikleri ile topografik ve kimyasal olarak karakterize edilmiştir.Bu çalışmada, nötral ortamda iletkenlik özelliği göstermeyen polianilinin, uygun anilin türevleri ile elde edilen kopolimerinde iletkenliğinin arttırılabileceği, ferrosen türevi medyatörlerin katalitik yükseltgeme özelliklerinin geliştirilebileceği ve biyosensörlerde kullanılabileceği gösterilmiştir.